Лёгкое замещение аминной (аммониевой) группы происходит в результате элиминирования, включающего потерю индольного водорода; образующийся таким образом β-алкилидениндолин затем легко присоединяет нуклеофил и снова превращается в индол. Такой механизм был подтверждён на основе следующих наблюдений: (1) очень медленного замещения в соответствующем 1-метилграмине и (2) рацемизации при реакции с замещённым грамином, в котором атом углерода, соседний с атомом азота, содержит хиральный центр [180].
Подобная последовательность превращений происходит и при восстановлении алюмогидридом лития β-индолилкарбинолов (получаемых из соответствующих кетонов с использованием мягких восстанавливающих агентов) с образованием алкилиндолов. Такой метод удобен для синтеза 3-алкилиндолов [181]. Одностадийное превращение 3-формилиндола в 3-цианометилиндол под действием смеси цианида натрия и боргидрида натрия, по-видимому, включает подобное элиминирование с последующим восстановлением циангидрина [182].
Хотя в основном галогеналкилиндолы неустойчивы и не находят практического применения, N-ацилированные производные, гораздо более устойчивые, можно получить радикальным замещением в боковой цепи и использовать в реакциях нуклеофильного замещения [183].
Этот раздел служит подходящим местом для включения замечательного [184] и воспроизводимого [185] мягкого превращения 2-(индол-3-ил)бромэтана в циклопропилиндоленин с потерей ароматичности гетероцикла; в работе [185] показано, что литийорганические соединения можно присоединять непосредственно к иминному фрагменту циклопропилиндоленина и при этом не происходит разрушения малого цикла.